V₂O₃作為典型的強電子關(guān)聯(lián)氧化物，在化學(xué)摻雜、壓力和溫度等作用下發(fā)生從順磁金屬(PM)相到順磁絕緣體(PI)相和反鐵磁絕緣體(AFI)相之間的轉變，同時(shí)伴隨著(zhù)電學(xué)、磁性和光學(xué)等物性的顯著(zhù)改變，這種獨特的物理特性使其在光電開(kāi)關(guān)、智能窗口、信息存儲等領(lǐng)域具有廣闊的應用前景。因此，V₂O₃金屬-絕緣體相變一直是凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)的研究熱點(diǎn)。然而，難以在半導體襯底上實(shí)現V₂O₃薄膜的外延生長(cháng)極大限制了相關(guān)的應用研究。 

　　研究人員通過(guò)晶格對稱(chēng)性和失配度分析發(fā)現寬禁帶半導體4H-SiC是一種適合V₂O₃薄膜外延生長(cháng)的襯底材料。如圖1所示，V₂O₃和4H-SiC的(001)面內分別具有類(lèi)似的氧和硅(碳)密排結構，兩者之間的失配度和夾角分別為5.2%和30 ，從而可以通過(guò)三角匹配的方式實(shí)現V₂O₃薄膜在4H-SiC襯底上的外延生長(cháng)。通過(guò)襯底溫度調制V₂O₃薄膜生長(cháng)過(guò)程中的動(dòng)力學(xué)及其應力弛豫度，利用V₂O₃和4H-SiC之間的晶格/熱膨脹系數失配實(shí)現了應力( _zz)的大范圍連續調節(-1.24%≤ _zz≤1.58%)。如圖2所示，當 _zz=1.58%時(shí)，PM-AFI相變被強烈抑制；隨著(zhù)應力的減小，PM-AFI相變逐漸恢復；當 _zz=-0.71%和-1.24%時(shí)，PM相轉變?yōu)?span>PI相，該相變所導致的電阻率變化？R/R=107500%。拉曼光譜的實(shí)驗結果表明應力通過(guò)調制三角畸變誘導了PM-PI相變。該研究為V₂O₃金屬-絕緣體相變調控和基于V₂O₃薄膜的Mott器件構筑提供了新的實(shí)驗證據和研究平臺。 

　　該工作中，通過(guò)改變襯底溫度實(shí)現薄膜應力的調節是調控V₂O₃金屬-絕緣體相變的關(guān)鍵。區別于通過(guò)改變襯底或薄膜厚度等熱力學(xué)條件而實(shí)現應力調節的方法，這是一種簡(jiǎn)單有效的基于薄膜生長(cháng)動(dòng)力學(xué)調制的方法。課題組近年來(lái)采用該方法在V₂O₃/Al₂O₃薄膜和(V_0.99Cr_0.01)₂O₃/Al₂O₃薄膜中實(shí)現了應力的大范圍連續調節和PM-PI/AFI相變的調控，闡明了相變機理(Phys. Rev. B 103, 085119 (2021); Phys. Rev. B 105, 035140 (2022))。研究團隊前期還基于電子關(guān)聯(lián)的設計思路，發(fā)現V₂O₃薄膜是一種高性能的空穴型透明導電氧化物材料(Phys. Rev. Applied 12, 044035 (2019))，并進(jìn)一步通過(guò)壓縮應力利用晶格、電荷和軌道自由度之間的耦合作用實(shí)現了V₂O₃薄膜載流子濃度和電導率的提高(Appl. Phys. Lett. 121, 061903 (2022)）。 

　　上述研究得到了安徽省重點(diǎn)研發(fā)計劃、中國科學(xué)院合肥大科學(xué)中心協(xié)同創(chuàng )新培育基金和國家自然科學(xué)基金的資助。 

　　論文鏈接： https://journals.aps.org/prmaterials/abstract/10.1103/PhysRevMaterials.8.035001

圖1. V₂O₃和4H-SiC (001)平面示意圖圖2. 不同應力狀態(tài)下V₂O₃/4H-SiC薄膜的電阻率-溫度關(guān)系(a)和室溫電阻率隨應力變化關(guān)系(b)。