近期，穩態(tài)強磁場(chǎng)實(shí)驗裝置（SHMFF）用戶(hù)清華大學(xué)于浦教授團隊，通過(guò)關(guān)聯(lián)氧化物的原子精度操控，創(chuàng )新設計和制備出一種全新氧化物材料Ca₃Co₃O₈，與中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院強磁場(chǎng)中心合作，依托SHMFF二次非線(xiàn)性光學(xué)與高場(chǎng)輸運測試技術(shù)證實(shí)了該材料的本征鐵磁極化金屬特性。這一結果為電、磁關(guān)聯(lián)物性的探索提供了理想材料平臺，也為關(guān)聯(lián)氧化物的設計提供了全新思路。該成果2024年4月11日發(fā)表在權威期刊《自然材料》（Nature Materials）上。

不同于電磁場(chǎng)中電場(chǎng)與磁場(chǎng)的相伴而生，材料中的電極化序和磁序似乎處在“有你無(wú)我，有我無(wú)你“的排他狀態(tài)。類(lèi)似地，在自由電子屏蔽圖像下，金屬體系排斥內部電極化序的存在，所以傳統觀(guān)念上電極化材料和絕緣體是劃等號的。這種固有認知被安德森（P. W. Anderson）及其合作者布朗特（E. I. Blount）所挑戰[Phys. Rev. Lett. 14, 217 (1965)]：二人論證了電極化序和金屬性共存的可能，冠以?xún)扇嗣值腁nderson-Blount極化金屬由此誕生。受到多鐵性材料中磁電耦合效應的啟發(fā)，將鐵磁性引入到電極化金屬中具有重要科學(xué)意義。然而，在單一材料中，同時(shí)將電極化、鐵磁性以及電極化、金屬性這兩對看似相互矛盾的性質(zhì)內稟地耦合在一起，面臨著(zhù)巨大的挑戰。

清華大學(xué)于浦教授課題組提出以氧多面體作為材料物性調控基元，從而有效拓展了新型量子物態(tài)的研究思路。通過(guò)對氧空位序的原子精度操控，他們創(chuàng )制出一種全新的具有準二維結構的功能氧化物—Ca₃Co₃O₈。該材料綜合了雙層Ruddlesden-Popper（RP）結構和BM結構的基本特征（圖1a）。隨后，他們與中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院強磁場(chǎng)中心盛志高研究員團隊合作，依托SHMFF超快非線(xiàn)性光學(xué)測試系統，采用二次諧波產(chǎn)生技術(shù)從宏觀(guān)上證明Ca₃Co₃O₈中存在顯著(zhù)的電極化序（圖1b）。該結果與電子疊層成像的微觀(guān)結構觀(guān)察相結合（圖1d），發(fā)現了電極性的主要貢獻來(lái)自于雙層CoO₆八面體中Co離子的位移。同時(shí)，SHMFF超快二次諧波產(chǎn)生的溫度依賴(lài)測量結果顯示，該材料的電極化在磁轉變溫度以下明顯增強，表明了電極性和磁性間的耦合關(guān)聯(lián)作用（圖1c）。此外，八面體層還兼具鐵磁性和金屬性，使得Ca₃Co₃O₈中體現出鐵磁性、電極化與巡游電子間的強耦合關(guān)聯(lián)。Ca₃Co₃O₈中的鐵磁極化金屬態(tài)為研究金屬體系中的磁電耦合效應提供了理想研究平臺。

另外，研究團隊在這一新的鐵磁極化金屬態(tài)材料中發(fā)現了零磁場(chǎng)下的本征非互易電阻效應（圖1e），即沿同時(shí)垂直于電極化與磁化強度的兩個(gè)相反方向施加電流會(huì )得到大小不等的電阻響應。更為有趣的是，依托SHMFF水冷磁體WM5電輸運測試系統，研究團隊觀(guān)察到了顯著(zhù)的拓撲霍爾效應（如圖1f灰色區域），而且該體系中拓撲霍爾效應在寬溫區（0~140 K）和大磁場(chǎng)范圍（0~30 T）都保持穩定，顯著(zhù)區別于傳統拓撲霍爾體系。本材料中的強魯棒性拓撲霍爾不但拓展了研究人員對于磁性材料和磁相互作用的理解，也為自旋電子學(xué)基礎科學(xué)研究和應用探索提供了一個(gè)良好的材料載體。

該工作由清華大學(xué)于浦教授領(lǐng)銜，由來(lái)自清華大學(xué)、美國西北大學(xué)、中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院強磁場(chǎng)中心等9個(gè)單位成員通力合作完成。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-024-01856-6?

圖1.設計實(shí)現本征鐵磁極化金屬態(tài)。a.全新A₃B₃O₈的結構構型示意圖；b.二次諧波產(chǎn)生（SHG）宏觀(guān)呈現電極化證據；c.?SHG宏觀(guān)呈現磁性與電極化共存證據；d.電子疊層成像微觀(guān)呈現電極化證據；e.本征非互易電阻行為；f.?穩態(tài)強磁場(chǎng)下異常穩定的拓撲霍爾電阻