近期，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院安光所謝品華研究員團隊在海洋大氣氧化性研究方面取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以《海洋大氣中強烈的光化學(xué)氧化:來(lái)自自由基探測的直接證據》為題發(fā)表在國際學(xué)術(shù)期刊Atmospheric Chemistry and Physics上。
隨著(zhù)我國經(jīng)濟的快速發(fā)展，典型地區的背景臭氧濃度逐年增加，凸顯了人為活動(dòng)對背景地區大氣氧化性的顯著(zhù)影響。作為典型的背景大氣，海洋邊界層(MBL) 在應對全球氣候變化方面起著(zhù)不可替代的作用。然而，對我國海洋背景區域的自由基化學(xué)和氧化機制的研究相對有限。
課題組胡仁志研究員和張國賢等人通過(guò)自主研發(fā)的大氣HOx自由基在線(xiàn)測量系統，首次于廣東省深圳市楊梅坑站點(diǎn)獲取了我國海洋地區的高質(zhì)量HOx自由基濃度時(shí)間序列，并結合盒子模型閉合解析了海洋大氣中強烈的光氧化過(guò)程。
結果表明，在海陸交接區域，上風(fēng)向城市、船舶及其他人為排放的相互作用將引發(fā)前體物累積，并與自由基化學(xué)進(jìn)一步耦合，提升海洋環(huán)境的大氣氧化性背景。日間OH和HO2濃度峰值分別為(4.7-9.5)×106和(4.2-8.1)×108 molecule/cm3 。受內陸氣團的影響，活躍的光化學(xué)過(guò)程伴隨較高的凈臭氧生成(5.52 ppb/h)。此外，我國高前體物濃度背景下，非均相攝取過(guò)程對HOx自由基化學(xué)有一定的作用，但鹵素機制的影響會(huì )受到NOx水平的限制。
值得一提的是，海洋大氣HONO分布的特殊性使日間臭氧生成速率增加~40%。在盒子模型中去除HONO約束后，臭氧濃度可由污染水平(~75 ppb)回歸至全球背景水平(~35 ppb)。因此，在污染精細化管控階段，應該額外考慮前體物排放與自由基化學(xué)的耦合影響。
該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、安徽省自然科學(xué)基金等項目的資助。
文章鏈接: https://doi.org/10.5194/acp-24-1825-2024
