近期，中科院合肥研究院固體所計(jì)算物理與量子材料研究部張國仁博士參與的由來自中國、加拿大、德國、美國、意大利、韓國的科學(xué)家組成的國際聯(lián)合團(tuán)隊(duì)在Sr₂IrO₄關(guān)鍵電子性質(zhì)研究方面取得新進(jìn)展。結(jié)合當(dāng)前最先進(jìn)的實(shí)驗(yàn)手段和詳盡的多體理論計(jì)算，該團(tuán)隊(duì)證實(shí)了被廣泛接受的贗自旋1/2模型不足以完整描述Sr₂IrO₄的低能性質(zhì)。相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Phys. Rev. B 上。 

　　由于強(qiáng)的自旋-軌道耦合，一個(gè)過去十多年來被廣泛接受的觀點(diǎn)認(rèn)為： Sr₂IrO₄中Ir⁴⁺離子的電子基態(tài)性質(zhì)可以用完全占據(jù)的總角動(dòng)量為j=3/2和半填充的總角動(dòng)量為j=1/2的多重態(tài)來描述；如果把這一總角動(dòng)量為1/2的態(tài)看作贗自旋，加上Sr₂IrO₄特殊的層狀鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，Sr₂IrO₄的低能物理性質(zhì)就可以用一個(gè)二維贗自旋1/2的莫特絕緣體模型來描述。而這一模型正是體現(xiàn)銅基超導(dǎo)母體材料物理精髓的典范模型。Sr₂IrO₄與銅基超導(dǎo)母體材料這種強(qiáng)相似性極大地激起了研究人員在摻雜的Sr₂IrO₄中尋找超導(dǎo)現(xiàn)象的興趣。一大批實(shí)驗(yàn)工作也確實(shí)報(bào)道了可能與超導(dǎo)有關(guān)聯(lián)的現(xiàn)象，諸如費(fèi)米弧（Fermi  arcs）或贗能隙（pseudogap）、類邊緣費(fèi)米液體電子散射率（marginal-Fermi-liquid-like electron scattering rates）及電子-波色子耦合（electron-boson coupling）等。但迄今為止確切的超導(dǎo)現(xiàn)象在摻雜的Sr₂IrO₄中還沒有被發(fā)現(xiàn)。一個(gè)非常可能的原因是Sr₂IrO₄中的低能物理對(duì)上述被廣泛接受的贗自旋1/2模型有較大的偏離。 

　　鑒于此，該研究團(tuán)隊(duì)結(jié)合目前最先進(jìn)的圓極化自旋角分辨光電子發(fā)射譜（circularly polarized spin-ARPES, CPS-ARPES）和多體理論計(jì)算，詳盡地研究了Sr₂IrO₄的低能電子結(jié)構(gòu)。基于j=1/2態(tài)的自旋-軌道耦合期望值<L●S>為正而j=3/2態(tài)的<L●S>為負(fù)這一特征，研究人員通過測(cè)量<L●S>在布里淵區(qū)不同k點(diǎn)隨能量的變化，清楚地展現(xiàn)了Sr₂IrO₄中的低能物理對(duì)贗自旋1/2模型的偏離。如圖1所示，在Γ和Z點(diǎn)，在某些能量區(qū)域Sr₂IrO₄的電子態(tài)均表現(xiàn)出以j=3/2態(tài)為主導(dǎo)的特征（<L●S>為負(fù)）。通過詳盡的LDA+DMFT計(jì)算，研究人員發(fā)現(xiàn)只有包括所有t_2g態(tài)才能定量地解釋實(shí)驗(yàn)結(jié)果（如圖2所示）。最終研究人員確定了Sr₂IrO₄的低能譜權(quán)重：在0到-1.64 eV的能量范圍內(nèi)，j=3/2態(tài)占74%的份額，這和贗自旋1/2模型有很大的偏離。 

　　該工作有助于重新審視Sr₂IrO₄和銅基超導(dǎo)材料的聯(lián)系，并且展現(xiàn)了先進(jìn)的實(shí)驗(yàn)方法和詳盡的多體理論計(jì)算框架的結(jié)合對(duì)理解具有復(fù)雜的多重能量尺度耦合的真實(shí)材料體系的重要性。 

　　這項(xiàng)工作得到了國家自然科學(xué)基金的資助，相關(guān)實(shí)驗(yàn)部分主要由加拿大不列顛哥倫比亞大學(xué)(University of British Columbia)的Zwartsenberg博士和Damascelli教授完成，理論部分由固體所的張國仁博士和德國于利希研究中心（Forschungszentrum Jülich）的Pavarini教授完成。 　  

圖1. 布里淵區(qū)中Γ和Z點(diǎn)的CPS-ARPES譜密度。

圖2. 實(shí)驗(yàn)（上）和理論（下）的對(duì)比。