近期，中科院合肥研究院固體所環(huán)境材料與污染控制研究部孔令濤研究員團隊在光-類芬頓催化降解抗生素污染物的研究中取得新進展。通過在缺陷型三氧化鎢（WO₃）材料上原位生長分級二硫化鉬（MoS₂），成功構(gòu)建出含適量氧缺陷濃度和能帶匹配的WO_3-x @MoS₂異質(zhì)結(jié)催化劑，實現(xiàn)在寬pH范圍內(nèi)對四環(huán)素（TC）抗生素的高效降解。相關(guān)研究成果發(fā)表在Applied Catalysis B：Environmental上。 

　　過氧化氫（H₂O₂）和分子氧作為氧化劑在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域具有綠色、環(huán)保的優(yōu)勢。WO₃由于其較溫和的化學性質(zhì)、良好的可見光響應(yīng)能力和合適的氧化電位在廢水處理、空氣凈化等領(lǐng)域具有較大的應(yīng)用前景。但純WO₃的光生載流子分離效率較低，能源利用效率不足。因此，建立一個以分子氧和H₂O₂為氧化劑的WO₃催化氧化體系，實現(xiàn)低能耗與高性能的兼顧仍然是一項挑戰(zhàn)。缺陷工程是調(diào)控催化劑性能的主要手段之一，氧空位修飾被廣泛用于提高半導體材料的光催化活性。WO₃作為一種n型半導體材料，可通過與適當p型半導體復(fù)合，實現(xiàn)載流子的有效分離，改善其性能。p型半導體MoS₂具有大比表面積、多活性位點的特性，且與WO₃有良好的能帶匹配。因此，通過調(diào)控WO_3-x氧空位同時復(fù)合MoS₂對提升催化劑的性能具有重要的意義。 

　　鑒于此，研究人員提出一種建立載流子分離效率與驅(qū)動力損耗之間優(yōu)化平衡的策略，并成功構(gòu)建出含有適量氧缺陷濃度和能帶匹配的WO_3-x@MoS₂異質(zhì)結(jié)催化劑，以TC降解和大腸桿菌滅活實驗作為概念性驗證，證明了其在較寬的pH范圍內(nèi)展現(xiàn)出良好的光催化和類芬頓性能。機理研究表明，適量氧缺陷協(xié)同合適的能帶匹配顯著提升了催化劑中光生載流子的分離效率；同時激發(fā)其活化H₂O₂生成自由基的本征屬性，促進了光-類芬頓體系中活性物種的產(chǎn)生與積累。生態(tài)評估方面，結(jié)合實驗結(jié)果與理論計算對TC的降解路徑及產(chǎn)物毒性進行了分析鑒定，WO_3-x@MoS₂光-類芬頓催化劑顯示出對環(huán)境微污染物的深度處理能力。該工作為雙功能光催化劑的設(shè)計與制備提供了新的思路，對拓展傳統(tǒng)光催化劑應(yīng)用以及提高能源利用效率具有重要的參考價值。 

　　上述工作得到了國家重點研究開發(fā)計劃、國家自然科學基金、安徽省自然科學基金及合肥研究院院長基金等項目的資助。 

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.122013 

　　圖1. WO_3-x和WO_3-x@MoS₂掃描電鏡、高分辨透射電鏡和元素Mapping圖。 

　　圖2. WO_3-x@MoS₂催化劑對TC降解和大腸桿菌滅活的性能評估。 

　　圖3. TC降解的路徑分析以及其產(chǎn)物的鑒定和毒性評估。