近期，中科院合肥研究院固體所納米材料與器件技術(shù)研究部與新加坡南洋理工大學(xué)合作，在雙軸應(yīng)力調(diào)控二維材料析氫方面取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果發(fā)表在國(guó)際期刊Advanced Materials上。
由于固有的拉伸應(yīng)變和增強(qiáng)的局部電場(chǎng)，具有高度彎曲表面的納米材料已被證明可以有效的調(diào)節(jié)自身表面的物理化學(xué)狀態(tài)。研究表明，過渡金屬二硫化物 (TMD)中的應(yīng)力可激活其惰性基面，提高催化性能，例如二硫化鉬 (MoS2)。然而，與傳統(tǒng)的單軸應(yīng)力相比，多維度應(yīng)力和TMDs層數(shù)對(duì)局域電子結(jié)構(gòu)、空穴的影響仍有待探索。
鑒于此，固體所研究人員提出了一種新型自硫化策略來(lái)誘導(dǎo)原位形成層數(shù)可調(diào)的雙軸應(yīng)變MoS2納米殼，并深入研究了雙軸應(yīng)力和層數(shù)如何影響其局部電子構(gòu)型和活性中心結(jié)構(gòu)。電化學(xué)測(cè)試和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明： 1）可以優(yōu)化MoS2納米殼中的應(yīng)變程度、層數(shù)和Mo配位條件以實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的析氫反應(yīng)（HER） 活性；2）雙軸應(yīng)變和S空位有助于促進(jìn)氫吸附步驟；3）具有4個(gè)配位數(shù)的特定Mo位點(diǎn)的雙層 MoS2納米殼表現(xiàn)出高效的理論催化活性。這項(xiàng)工作為制備具有微調(diào)層數(shù)的雙軸應(yīng)變TMDs電極以及如何提高電催化性能開辟了一條新的有效途徑。
上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院交叉團(tuán)隊(duì)和新加坡科技研究局項(xiàng)目的支持。
全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202202195
圖1. Ni3S2@BLMoS2的合成與結(jié)構(gòu)表征。
圖2. DFT理論計(jì)算。
