近期，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所環(huán)境材料與污染控制研究部黃行九研究員團隊研發(fā)了包含固體接觸材料、傳感器陣列、微流控芯片、信號轉導與處理及數據可視化等多個(gè)模塊的全集成多路腕表，實(shí)現了對汗液中多種生理離子（K⁺，Na⁺和Ca²⁺）的實(shí)時(shí)可靠監測。相關(guān)研究成果發(fā)表在國際期刊ACS Nano上。

無(wú)創(chuàng )識別汗液中的電解質(zhì)離子對于診斷醫學(xué)疾病具有重要意義，為評估人體健康提供了關(guān)鍵的信息。當前，雖然多種納米材料已被用于制造汗液傳感器的核心組件——固體接觸，并在實(shí)驗室環(huán)境下展現出了出色的分析能力，但這些材料在真實(shí)場(chǎng)景中對汗液離子進(jìn)行實(shí)時(shí)監測的可靠性尚未得到充分驗證和全面考量。此外，目前研發(fā)的一些多模塊集成可穿戴設備，過(guò)于注重模塊間的協(xié)調性，卻往往采用市面上已有的簡(jiǎn)單材料作為固體接觸，這在一定程度上削弱了固體接觸在提高汗液傳感器性能方面的核心作用。傳感芯片的穩定性對其應用效果和使用壽命有著(zhù)至關(guān)重要的影響，是確保傳感器能夠長(cháng)期穩定運行的基石。因此，如何設計一個(gè)穩定的固體接觸界面，將多個(gè)模塊完全集成到一個(gè)汗液傳感器中，并實(shí)現同時(shí)對多個(gè)目標離子的高穩定性監測，仍然是一個(gè)巨大的挑戰。

基于上述問(wèn)題，固體所研究團隊設計研發(fā)了具有豐富微納結構的SnS-MoS₂異質(zhì)結等高效的離子敏感膜材料（ACS Sens. 2024, 9, 1, 415-423），發(fā)現異質(zhì)界面可加速電子傳遞并同時(shí)抑制界面水層的特性，實(shí)現了實(shí)驗室條件下具有極低電位漂移的Na⁺長(cháng)期穩定檢測（1.37 μV/h，24 h）。此外，研究團隊開(kāi)發(fā)了長(cháng)期電位漂移僅為1.23±0.13 μV/h（24 h）的Cu_nS固體接觸材料，固-固界面的X射線(xiàn)吸收精細結構（XAFS）光譜結果闡明了離子選擇膜中親脂陰離子（TFPB^-）參與Cu_nS氧化還原反應的轉導機制，為設計親脂陰離子觸發(fā)離子-電子轉導的氧化還原材料提供了有效的策略（Anal. Chem. 2024, DOI：10.1021/acs.analchem.4c00590）。

在前期工作基礎之上，研究團隊聚焦電位傳感芯片的核心模塊——固體接觸界面，設計了具有高界面穩定性的多層孔交聯(lián)氮摻雜多孔碳微球作為固體接觸材料，保障了傳感界面的穩定性。同時(shí)，結合計算機斷層掃描技術(shù)和固-固界面電位擴散模擬，發(fā)現其存在極低的界面擴散電位和高界面電容，證實(shí)了多層孔交聯(lián)氮摻雜多孔碳微球的良好固體接觸潛力。

基于上述研究，研究團隊進(jìn)一步開(kāi)發(fā)了基于多層孔交聯(lián)氮摻雜多孔碳微球傳感器陣列的多路腕表，包含固體接觸、傳感器陣列、微流控芯片、信號轉導、信號處理、數據可視化等多個(gè)模塊，可同時(shí)高度選擇性地穩定監測K⁺、Na⁺和Ca²⁺離子，實(shí)現了對人體汗液中K⁺、Na⁺和Ca²⁺離子濃度可靠的實(shí)時(shí)監測。該多路腕表即使在放置半年后，仍能實(shí)現對人體汗液中的K⁺、Na⁺和Ca²⁺離子的可靠監測，其穩定性遠遠超過(guò)其它傳感芯片，具備優(yōu)異的長(cháng)期使用性。該研究中綜合考慮材料設計、界面機理研究、傳感器芯片量產(chǎn)、模塊化完全集成等因素的開(kāi)發(fā)策略，為推動(dòng)多種技術(shù)融合的可穿戴電化學(xué)汗液傳感器提供了更多可能性。

固體所博士生蔡鑫、夏瑞澤和碩士生劉子豪為論文的共同第一作者，黃行九研究員、李培華助理研究員和楊猛副研究員為共同通訊作者。該研究工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃項目、中國科學(xué)院青年創(chuàng )新促進(jìn)會(huì )及國家自然科學(xué)基金項目等的資助。

論文鏈接：

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c13035

https://doi.org/10.1021/acssensors.3c02185

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c00590

圖. 監測汗液中電解質(zhì)離子的全集成多路腕表：（a-c）三通道傳感器陣列示意圖和相應的光學(xué)照片；（d）全集成多路腕表的爆炸圖；（e）包括電源管理、信號轉導、處理、有線(xiàn)/無(wú)線(xiàn)傳輸到用戶(hù)界面的傳感器陣列傳輸組件的系統示意圖；（f）志愿者佩戴的腕表以及相應內部的光學(xué)照片；（h）佩戴腕表的志愿者實(shí)時(shí)運動(dòng)測試時(shí)的K⁺、Na⁺、Ca²⁺分析結果（紅線(xiàn)）、半年后的監測結果（灰線(xiàn)）、相應的ICP-MS測試結果（圈）和顯示實(shí)時(shí)監測模塊照片（插圖）。