近日，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院固體所計算物理與量子材料研究部利用一種含有胺基和Cl離子的電解液添加劑三甲胺鹽酸鹽(TAH)，構筑了高利用率高電位的水系Zn-I₂電池，為該電池的開(kāi)發(fā)提供了一種新方案。相關(guān)成果發(fā)表在國際期刊Angewandte Chemie International Edition上。

水系鋅碘電池是一種有前景的儲能裝置，但是傳統基于I₂/I^-的兩電子水系Zn-I₂電池電壓僅為1.3 V，導致其能量密度較低，難以達到實(shí)際應用需求。近年來(lái)，由于碘豐富的氧化還原反應，激活高價(jià)碘反應能實(shí)現高電位水系Zn-I₂電池的工作被陸續研究報道。該類(lèi)工作主要通過(guò)電解液設計，錨定I⁺，促進(jìn)I^-/I₂/I⁺的四電子反應，進(jìn)而實(shí)現水系Zn-I₂電池的高電位高理論比容量。但是，這種設計往往需要較高的游離鹵素離子濃度，才能在水系電解液中實(shí)現穩定的I⁺。由于點(diǎn)蝕作用，大量游離的鹵素離子會(huì )對鋅負極表面產(chǎn)生嚴重損害，腐蝕電池其余組件，影響全電池循環(huán)穩定性。因此，開(kāi)發(fā)新型錨定I⁺的方案具有必要性。

鑒于此，李向陽(yáng)副研究員與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳維教授和鄭旭升研究員合作研究了一種同時(shí)含有胺基和Cl離子的電解液添加劑三甲胺鹽酸鹽(TAH)，構筑了高利用率高電位的水系Zn-I₂電池。一方面，三甲胺(TA)分子可以吸附在Zn負極周?chē)?，降?/span>Zn離子的脫溶劑化能壘，部分質(zhì)子化的TA分子表現出屏蔽作用，從而協(xié)同實(shí)現水系Zn負極的高面積容量(57 mAh cm^-2)。另一方面，在正極側，表征與理論計算表明I⁺同時(shí)與胺基和Cl離子形成雙齒配位結構，在低濃度下實(shí)現I^-/I₂/I⁺四電子轉移高價(jià)反應。高電位水系Zn-I₂電池在2 A g^-1(以正極碘質(zhì)量計算)時(shí)表現出近450 mAh g^-1的比容量。此外，Zn-I₂全電池(N/P比為2.5)可實(shí)現5000次穩定循環(huán)，容量保持率約為70%。

該工作為高電位高利用率的水系Zn-I₂電池的進(jìn)一步開(kāi)發(fā)提供了新方案。

上述研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委、教育部中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專(zhuān)項資金的支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202404784

圖.?利用多功能電解液添加劑三甲胺鹽酸鹽（TAH）構筑高電位水系Zn-I₂電池機理示意圖。