近日，穩態(tài)強磁場(chǎng)實(shí)驗裝置（SHMFF）用戶(hù)北京大學(xué)材料學(xué)院劉磊研究員課題組聯(lián)合中科院合肥物質(zhì)院強磁場(chǎng)中心王釗勝研究員和其他合作者，在二維非晶碳（AMC）樣品的研究中借助SHMFF實(shí)驗條件，首次揭示了二維非晶材料中的構效關(guān)系。3月2日，相關(guān)研究成果在線(xiàn)發(fā)表于Nature期刊。

　　結構決定性質(zhì)，這一底層認知邏輯和研究范式已被多次驗證和使用，廣泛應用于新物理現象的理解和預測、新材料的設計等。但由于非晶態(tài)材料中原子的排布無(wú)長(cháng)程序、內部原子無(wú)法被直接觀(guān)測而導致其三維原子結構依然成謎，原子尺度上的構效關(guān)系仍不清楚。因為缺乏對真實(shí)非晶結構的理解，半個(gè)世紀前Philip W. Anderson把無(wú)序度高度凝練成一個(gè)物理變量做簡(jiǎn)單處理。因此，探索和表征非晶結構中的無(wú)序度依然是材料科學(xué)和凝聚態(tài)非晶物理最具挑戰性的科學(xué)問(wèn)題之一。針對這一關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，該研究團隊利用“二維材料的原子都暴露在表面，其位置可以被精準解析”的這一特性，來(lái)解決非晶材料原子結構解析的難題。

　　該工作利用一種環(huán)狀芳香分子（1,8二溴代B、N雜萘）作為前驅體，選用化學(xué)氣相沉積方法，將金屬襯底的溫度作為主要調控參數，精確調控分子源熱裂解程度及樣品的成核生長(cháng)，得到了不同結構無(wú)序度的二維非晶碳（AMC）樣品。研究人員進(jìn)一步利用電子衍射和掃描透射電子顯微技術(shù)揭示了AMC的原子結構，系統分析了AMC中程序差異和原子結構的溫度依賴(lài)特性。

　　在電學(xué)性質(zhì)的測量中，研究人員發(fā)現了AMC材料的高度溫度依賴(lài)特性：在較低溫度下（275-300 ℃）AMC具有微弱的中程序而呈現高導電性（方塊電阻Rs: 32kΩ/persquare）、325 ℃得到的樣品則變?yōu)榻^緣態(tài)、進(jìn)一步升高溫度后，Rs與生長(cháng)溫度負相關(guān)。研究人員最終實(shí)現了AMC導電性在9個(gè)數量級中的連續可調。SHMFF的變溫霍爾測量為確定樣品的導電行為提供了重要證據。

　　研究人員利用密度泛函理論計算和蒙特卡洛計算成功關(guān)聯(lián)了二維非晶碳的原子結構和電學(xué)性質(zhì)，揭示了AMC導電性差異的微觀(guān)機理：AMC-300與AMC-400導電性差異的主要來(lái)源是中程序的有無(wú)；AMC-400和AMC-500的中程序差異不大，其導電性的差異則主要源于納米晶區域的密度。為此，研究人員引入了一個(gè)新的結構序參量——跳躍島密度；結合中程序，成功繪制了“微觀(guān)結構-宏觀(guān)導電性能”相圖。這一發(fā)現也表明了非晶材料無(wú)序度的復雜性，難以直接用中程序完備描述其構效關(guān)系。該工作首次在一個(gè)非晶材料實(shí)例中實(shí)現了精準的構效關(guān)系，為二維材料、非晶材料物理及應用等領(lǐng)域提供了全新思路。

　　北京大學(xué)劉磊、中國科學(xué)院大學(xué)周武和北京大學(xué)物理學(xué)院陳基教授為論文的通訊作者。主要的合作者包括中科院合肥物質(zhì)院強磁場(chǎng)中心王釗勝研究員、韓玉巖副研究員，北京大學(xué)王恩哥教授、裴堅教授、雷霆研究員，新加坡國立大學(xué)Stephen J. Pennycook教授，中國人民大學(xué)李茂枝教授，中國科學(xué)院物理研究所程智剛研究員，北京理工大學(xué)黃元教授等。

　　原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05617-w 

　　圖1.a: AMC生長(cháng)機理示意圖；b-h: 原子結構表征

圖2.a-f: AMC電學(xué)性質(zhì)測量

圖3.a-h: AMC構效關(guān)系理論計算模型