層狀過(guò)渡金屬二硫族化合物（transition-metal dichalcogenides，TMDs），因相鄰層的范德華結合力較弱使其維度和層間耦合作用可調，成為人們研究量子相變、電子關(guān)聯(lián)行為、準粒子激發(fā)以及其它奇異量子態(tài)的理想體系。TMDs化學(xué)通式為 MX₂，其中M為Nb、Ta、Mo、W等過(guò)渡金屬元素，X為S、Se、Te硫族元素。T_d-MoTe₂由于具有拓撲非平庸的Weyl點(diǎn)、極大磁電阻（XMR）以及超導行為等物性而得到廣泛關(guān)注。課題組前期開(kāi)展了系列研究工作，通過(guò)強磁場(chǎng)及化學(xué)摻雜等手段研究了該體系中極大磁電阻的物理起源(Phys. Rev. B 94, 235154 (2016)) (Phys. Rev. B 96, 075132 (2017) )、拓撲電子結構(Appl. Phys. Lett. 109, 102601 (2016) ) (Phys. Rev. B 98, 041114(R) (2018) )以及超導電性調控(Appl. Phys. Lett. 108, 162601 (2016) )等工作。

　　在上述研究基礎上，研究團隊發(fā)現層間耦合作用對T_d-MoTe₂的電子結構有重要的影響，利用層狀材料大的范德華間隙，通過(guò)設計具有不同離子半徑、不同自旋軌道耦合強度的原子插入層間，可系統研究層間耦合作用對T_d-MoTe₂中量子序演生的機理，對理解層間耦合對其他MX₂體系中的新奇量子態(tài)具也有重要的科學(xué)價(jià)值。

　　鑒于此，研究人員通過(guò)改進(jìn)晶體生長(cháng)工藝獲得系列厘米級、高質(zhì)量的Fe元素插層T_d-MoTe₂單晶材料，同時(shí)進(jìn)行系統的電輸運、熱電勢、交流磁化率等測量，得到了不同Fe插層量對T_d-MoTe₂基態(tài)物性的調控規律并建立了Fe_xMoTe₂的電子相圖。研究發(fā)現，隨著(zhù)Fe插層量的不斷增加，1T'與T_d相之間的結構轉變朝低溫方向移動(dòng)。理論計算表明，T_d相能量的升高、兩相間勢壘的增加以及1T'相費米面附近更多的占據態(tài)是結構轉變被抑制的主要原因。當x≥0.08時(shí)，電阻率在低溫下上翹且遵循ρ∝-InT關(guān)系，隨著(zhù)外磁場(chǎng)的不斷增加這種上翹行為逐漸被抑制，符合近藤效應的行為特征（如圖）。理論分析表明體系中巡游載流子與Fe原子3d電子誘導的局部磁矩之間的耦合作用是造成近藤效應的可能原因。當x=0.15時(shí)，觀(guān)察到類(lèi)自旋玻璃行為，其交流磁化率虛部在凍結溫度附近出現峰值且隨著(zhù)頻率的增加朝高溫方向移動(dòng)。該工作通過(guò)3d元素插層的方法豐富了T_d-MoTe₂電子相圖，同時(shí)對理解層狀TMDs基態(tài)物性與層間耦合作用的關(guān)聯(lián)性具有一定的指導意義。

　　文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202208800 

　　相關(guān)文章鏈接： 

　　https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.94.235154 

　　https://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.4947433 

　　https://journals.aps.org/prb/pdf/10.1103/PhysRevB.96.075132 

　　https://aip.scitation.org/doi/10.1063/1.4962466 

　　https://journals.aps.org/prb/pdf/10.1103/PhysRevB.98.041114 

 

圖. (a) 不同Fe插層量樣品T_d-Fe_xMoTe₂電阻率隨溫度變化；(b) T_d-Fe_0.15MoTe₂低溫電阻率在不同磁場(chǎng)下隨溫度變化；(c)交流磁化率虛部的峰值隨頻率變化；(d) Fe_xMoTe₂的電子相圖。