隨著(zhù)與正式構型器件（n-i-p）之間效率差的逐漸縮小，反式（p-i-n）鈣鈦礦太陽(yáng)電池（PSCs）在未來(lái)商業(yè)化進(jìn)程中展現出巨大的潛力。PSCs性能的早期改進(jìn)主要是專(zhuān)注于消除開(kāi)路電壓損失和獲得接近統一的內部量子效率。然而，不管是n-i-p或者p-i-n型PSCs的效率依然受限于填充因子（FF）。研究人員根據Shockley-Queisser（S-Q）理論發(fā)現，FF（紅色）的電阻損耗是n-i-p和p-i-n型PSCs的主要限制因素（圖1a），FF和S-Q極限值之間的較大間隙可能是由于載流子選擇性接觸差導致的載流子分流，以及載流子重組相關(guān)的電阻損失。因此，調控鈣鈦礦和空穴傳輸層（HTL）界面上的載流子行為，可提高并進(jìn)一步彌合FF與n-i-p型PSCs之間的效率差距（圖1b）。聚[雙(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺]（PTAA）是一種廣泛應用于p-i-n結構的空穴傳輸層材料（HTM），由于其良好的平衡效率和穩定性顯示出重要的應用前景。但PTAA缺乏有效的載流子提取和運輸管理，這為改進(jìn)FF留下了空間。研究人員希望通過(guò)改善鈣鈦礦和輸運層之間界面的載流子選擇接觸進(jìn)一步提高效率。
基于此，研究人員對PTAA/鈣鈦礦異質(zhì)界面的局部電位進(jìn)行可視化處理，并研究了其對器件性能的潛在影響。研究發(fā)現，PSCs堆疊界面處的局部靜電電位分布對載流子傳輸和層間提取至關(guān)重要，可以通過(guò)對其進(jìn)行精細調節以獲得有利的載流子行為。因此，科研人員采用密度泛函理論（DFT）計算和截面KPFM直接評估局部靜電電位分布，并提出了由Ph-CH2N+H3-n(CH3)n組成的界面分子橋策略（其中n是取代度），其中-N+H3-n(CH3)n基團優(yōu)先插入鈣鈦礦中框架，苯基垂直向下朝向鈣鈦礦基底。最穩定的苯甲胺三甲基鹽酸鹽（QA）分子橋構型實(shí)現了定向載體管理并重新分配均勻的靜電環(huán)境，協(xié)同鈍化界面缺陷。研究結果表明，構建堅固的鈣鈦礦基底異質(zhì)界面可降低電阻損耗，并實(shí)現載流子選擇性。
固體所博士研究生徐慧芬、梁政為該論文共同第一作者，潘旭研究員、葉加久博士為論文的通訊作者。該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、安徽省杰出青年基金等項目的資助。
