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          科學(xué)島團隊利用溶劑自碳化還原策略制備高效電催化二氧化碳還原反應催化劑

          作者:孟祥福發(fā)布時(shí)間:2024-02-22【打印】【關(guān)閉】

            近日,中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院強磁場(chǎng)中心王輝研究員課題組依托穩態(tài)強磁場(chǎng)實(shí)驗裝置(SHMFF)的核磁共振譜儀,利用溶劑自碳化還原策略成功制備碳包覆空心氧化亞銅高效催化劑,在電催化二氧化碳還原反應(CO2RR)制備多碳(C2+)產(chǎn)物上取得新進(jìn)展,相關(guān)研究成果發(fā)表在Advanced Functional Materials上。  

            近年來(lái),二氧化碳(CO2)的過(guò)量排放已成為全球關(guān)注的焦點(diǎn)。在此背景下,通過(guò)CO2RRCO2轉換為化學(xué)品和燃料,不僅有助于緩解環(huán)境問(wèn)題,還能助力實(shí)現“雙碳”目標。盡管科研人員在CO2RR生成一氧化碳(CO)和甲酸(HCOOH)等單碳(C1)產(chǎn)物方面取得了顯著(zhù)進(jìn)展,但相較于這些產(chǎn)物,C2+產(chǎn)物因具有更高的能量密度和更大的經(jīng)濟價(jià)值而備受關(guān)注。  

            然而,當前CO2RR在制備C2+產(chǎn)物方面的效率仍然較低,與實(shí)際工業(yè)應用的需求尚有較大差距。因此,開(kāi)發(fā)能夠高效催化CO2RR并顯著(zhù)提升對C2+產(chǎn)物選擇性的催化劑具有重要意義。  

            基于此,王輝課題組采用溶劑自碳化還原策略,成功制備出一種氮摻雜碳殼保護的中空氧化亞銅(H-Cu2O@C/N)納米反應器。這一納米反應器在空間限域效應的作用下,增強了局部催化劑表面的中間體(*CO)的覆蓋度,從而有效加速了C-C偶聯(lián)反應并促進(jìn)了C2+產(chǎn)物的生成。  

            在膜電極組合(MEA)電解槽的實(shí)際應用中,H-Cu2O@C/N展現出75.9%C2+法拉第效率,并實(shí)現了248.8 mA cm?2的部分電流密度,這證明了我們的催化劑在CO2RR中的高效性。  

            為了進(jìn)一步理解這一催化過(guò)程,研究團隊結合密度泛函理論和原位表征技術(shù)進(jìn)行了深入研究。這些研究結果證實(shí),通過(guò)溶劑自碳化還原策略制備的C/N包裹層,可以有效保護Cu+活性物種,確保其催化穩定性。這項工作為優(yōu)化催化劑結構,實(shí)現高選擇性CO2RR制備C2+產(chǎn)物提供了一種高效且可行的途徑。  

            該研究工作獲得國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、安徽省杰出青年科學(xué)基金、中國科學(xué)院合肥大科學(xué)中心協(xié)同創(chuàng )新培育計劃、合肥物質(zhì)院院長(cháng)基金拔尖培育計劃、合肥物質(zhì)院博士后院長(cháng)基金、安徽省博士后科研資助基金、強磁場(chǎng)安徽省實(shí)驗室方向基金等項目的資助。  

            論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202312719  

             1. H-Cu2O@C/N的合成示意圖和表征。  

           

          2. MEA電解槽中測量的H-Cu2O@C/NS-Cu2O@C/NCO2RR性能

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