近日，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院強磁場(chǎng)中心曹亮副研究員與國內多所大學(xué)和研究機構合作，依托穩態(tài)強磁場(chǎng)實(shí)驗裝置（SHMFF）的多功能物性測試系統，在范德瓦爾斯層狀結構的晶體研究中，通過(guò)引入層間平移自由度，為材料物態(tài)的有效調控提供了一種“純凈”的新策略。相關(guān)成果發(fā)表在國際綜合性期刊Nature Communications上。
過(guò)渡金屬硫族化合物是一種典型的范德瓦爾斯層狀材料，具有強的層內相互作用和弱的層間相互作用。近年來(lái)，TaS2兼具莫特(Mott)絕緣態(tài)、電荷密度波(CDW)和超導態(tài)等豐富物態(tài)，是探究關(guān)聯(lián)拓撲電子及其演變的理想材料。
在過(guò)去的40年中，1T相TaS2 (1T-TaS2)絕緣態(tài)的本質(zhì)是一個(gè)長(cháng)期存在爭議的問(wèn)題。目前有兩種主要的觀(guān)點(diǎn)：一種認為起源于能帶絕緣態(tài)，另一種認為是由電子-電子關(guān)聯(lián)主導的莫特絕緣態(tài)。為了厘清此問(wèn)題，需要對層間相互作用的強度進(jìn)行調制。然而，目前在不通過(guò)引入外來(lái)原子(分子)情況下，單純地調制層間相互作用仍是一個(gè)巨大的挑戰。
研究團隊另辟蹊徑，在1T-TaS2單晶中創(chuàng )造了周期性的層間橫向滑移，并首次使用“階梯狀堆疊構型”(laddering configuration, LC)對這種新的人工結構進(jìn)行了命名。通過(guò)引入微小的晶格層間滑移（0.15?，見(jiàn)圖k掃描電鏡結果），成功地對層間相互作用進(jìn)行單調調制(X射線(xiàn)衍射結果，圖f)。光電子能譜、掃描隧道顯微鏡和角分辨光電子能譜等譜學(xué)研究結果證實(shí)滑移前后費米面附近的電子平帶和帶隙等微觀(guān)電子結構的演變，完全符合理論計算預期。
此外，通過(guò)宏觀(guān)電輸運測量證實(shí)了在滑移前后，材料發(fā)生了從三維能帶絕緣態(tài)到二維莫特絕緣態(tài)的電子相變，示意圖見(jiàn)e圖。
以上結果成功揭示了1T-TaS2絕緣態(tài)的二象性，在層間耦合的調制下可以在能帶絕緣態(tài)和莫特絕緣態(tài)之間轉換。
本研究揭示了層間微小滑移對范德瓦爾斯層狀材料電子結構的調制作用。一方面，澄清了1T-TaS2晶體絕緣態(tài)的本質(zhì)，解決了長(cháng)期以來(lái)的爭議；另一方面，為范德瓦爾斯層狀晶體中的物態(tài)調控提供了新的平移自由度，為未來(lái)材料的研究和應用開(kāi)辟了新的道路。(通過(guò)層間堆疊探索低維物理現象的詳細論述，參考團隊此前撰寫(xiě)的前瞻性綜述——Phys.Chem.Chem.Phys.26,2024,7988）。
強磁場(chǎng)中心王宜豪博士和李智浩博士為本論文的共同第一作者，強磁場(chǎng)中心曹亮副研究員、長(cháng)春光機所徐海研究員、安徽大學(xué)熊奕敏教授、合肥物質(zhì)院固體所魯文建研究員、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)孫喆研究員為共同通訊作者。強磁場(chǎng)中心為第一通訊單位。強磁場(chǎng)中心孫玉平研究員和固體所羅軒研究員課題組提供高質(zhì)量的1T-TaS2單晶。其他合作單位包括復旦大學(xué)、合肥光源、上海光源、ULVAC-PHI公司等。該項研究得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金等項目的支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47728-0
