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          科研進(jìn)展

          科學(xué)島團隊提出溶劑自碳化-還原策略制備出用于腫瘤自級聯(lián)催化治療的低價(jià)態(tài)超高密度單原子納米酶

          作者:王輝發(fā)布時(shí)間:2023-12-29【打印】【關(guān)閉】

            近日,中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院強磁場(chǎng)中心王輝研究員與張欣研究員課題組合作,依托穩態(tài)強磁場(chǎng)實(shí)驗裝置(SHMFF)電子順磁共振,提出了一種“溶劑自碳化-還原”策略,制備出超高原子密度的單價(jià)態(tài)銅單原子納米酶(Cu SAE),可用于腫瘤自級聯(lián)催化治療,相關(guān)成果發(fā)表在國際期刊Chemical Engineering Journal

            基于對腫瘤微環(huán)境(TME)的特異性反應,SAEs可以催化腫瘤細胞內的過(guò)氧化氫(H2O2)生成高毒性羥基自由基( OH),展現出優(yōu)異的過(guò)氧化物酶活性。然而,TME中較低的H2O2水平和較弱的微酸環(huán)境限制了SAEs的過(guò)氧化物酶活性。由于Cu /Cu 相對較低的氧化還原電位,Cu SAEs能夠實(shí)現多樣化的催化環(huán)境和較高的催化性能。此外,Cu 可以將谷胱甘肽(GSH)轉化為H2O2,這不僅緩解了催化底物的短缺,而且避免了GSH對 OH的消耗。然而,由于制備過(guò)程復雜、成分不均勻、水溶性差、金屬價(jià)態(tài)不可控等原因,高原子密度Cu SAEs的便捷可控合成仍然是一項具有挑戰性的任務(wù)。

            基于上述情況,聯(lián)合研究團隊提出了一種通過(guò)有機溶劑和Cu 鹽的自碳化-還原來(lái)制備Cu SAEs的新策略。作為一種常規有機溶劑,甲酰胺由于其高氮含量和空位配體位點(diǎn),易縮合成線(xiàn)性大分子鏈,從而螯合Cu 。在高溫作用下,甲酰胺碳化生成的還原性物質(zhì)將Cu 還原為Cu ,進(jìn)而形成Cu 負載的氮化碳納米線(xiàn)(Cu-CN)。結果表明:該Cu-CN具有2.19 atoms/nm2(23.36 wt.%)的超高單原子密度,展現優(yōu)異的GSH消耗和 OH產(chǎn)生性能,誘導腫瘤細胞產(chǎn)生高效的鐵死亡和凋亡,實(shí)現高達89.17%的腫瘤抑制率。該項研究為制備以氮化碳為載體的單原子催化劑提供了一種全新的策略。

            強磁場(chǎng)中心博士研究生劉宏基(現就職于湖南大學(xué))、博士后郁彪為該論文共同第一作者,王輝研究員、張欣研究員為共同通訊作者。該研究工作獲得國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、國家博士后創(chuàng )新人才支持計劃、中國博士后科學(xué)基金和強磁場(chǎng)安徽省實(shí)驗室方向基金等項目的資助。

            論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.148273 

          圖1. 單原子銅負載氮化碳納米酶的合成及腫瘤治療示意圖。

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