近日，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院等離子體所王奇團隊采用簡(jiǎn)單的水熱法與快速電沉積相結合成功地合成了一種異質(zhì)結構的Ce@CoFe-LDH電催化劑，相關(guān)結果發(fā)表在Inorganic Chemistry Frontiers上。

　　電化學(xué)水分解作為產(chǎn)生清潔氫能最有前景的技術(shù)之一，非常有利于推動(dòng)“雙碳”目標的達成。然而，析氧反應（OER）作為水分解的關(guān)鍵陽(yáng)極反應，由于存在復雜的電子轉移步驟，常常表現為反應動(dòng)力學(xué)緩慢。目前，貴金屬Ru或Ir基納米材料被認為是OER最有效的電催化劑。但是，Ru或Ir基電催化劑的稀缺性和穩定性不足嚴重阻礙了電化學(xué)水分解的大規模應用。因此，開(kāi)發(fā)基于過(guò)渡金屬元素的高效穩定的OER電催化劑至關(guān)重要。

　　低濃度的Ce離子和快速的電沉積可以確保在CoFe-LDH納米線(xiàn)表面形成均勻超細的Ce(OH)3納米顆粒，從而產(chǎn)生豐富穩定的活性界面。XPS結果證明了超細Ce(OH)3納米顆粒和CoFe-LDH納米線(xiàn)之間存在電子轉移，進(jìn)而優(yōu)化了CoFe-LDH表面電子結構。因此，Ce@CoFe-LDH對OER展現出優(yōu)異的活性和穩定性。密度泛函理論（DFT）計算表明，電子轉移可以促進(jìn)電荷的重新分布，從而改變費米能級附近的態(tài)密度，以確保更好的導電性。此外，界面工程也降低了決速步驟（RDS）的反應能壘，這有利于催化活性和穩定性的提升。同時(shí)，Ce@CoFe-LDH作為水分解的陽(yáng)極性能也遠優(yōu)于商用RuO2陽(yáng)極，這十分有利于推動(dòng)電催化水分解技術(shù)的商業(yè)化進(jìn)程。

　　以上工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、安徽省自然科學(xué)基金等項目的支持。

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1039/D3QI02220J 

　　圖1：電催化劑的制備和表征 

　　圖2：電催化劑析氧反應的活性